CO₂吸收地表的长波辐射后造成平均气温升高，就是所谓的温室气体效应。温室效应将带来各种生态灾难，诸如海水表面升高淹没沿海陆地等等，因此减缓温室气体效应，尤其是以碳排放为主的节能减排，是当今全球环境问题的一个重点，在工业国家，尤其是象中国这样的发展中国家，需要切实可行的应用技术。对于能源行业而言，除了在煤炭燃烧的各个阶段减少CO₂的生成以外，更主动的减少大气中CO₂含量的策略是深埋：将火力发电、石油勘探等工业领域产生的大量二氧化碳，将其转移至灌注和贮埋场所，深埋于地下岩层中。通常作法是地表下一英里多的深度，通过多孔岩石容留二氧化碳。

为了精细化二氧化碳捕获和贮埋的技术方法，同时预估在长期埋藏中二氧化碳的各种性状，需要有关地下CO₂的全部热力学知识（典型值是100～300MPa,<100C），以及二氧化碳与其他物质混合后的相平衡特性。这些知识是在二氧化碳贮存和深埋过程中，优化现场操作规范和控制成本所必不可少的，例如，气相平衡被用于纯化和捕获二氧化碳，二氧化碳的运输中则更适合于在高密度物态下进行，避免在气液两相间的相变产生能耗，也确保操作安全。相当长的一段时间里，已经存在大量的实验和理论研究，关注于物相和相互溶解性等如何随温度和压力发生变化。而且不仅仅是单纯的CO₂物相，混合物的相平衡知识也是必须的，因为在整个CO₂捕获和深埋过程中，每一个步骤，CO₂总是与他成分共生，如CH₄、H₂S和H₂O，这其中最值得关注的是CO₂和水的混合物，因为每一个阶段，水都是和CO₂伴生的。

囿于实际测量的各种限制，大量的现有数据实际上以很离散的方式分布，并不能很好地揭示背后的宏观热力学信息。虽然基于宏观模型的状态方程（EOS）, 通过引入数目众多的经验参数可以非常精确地预测CO₂/H₂O的性质，著名的例子有 van der Waals 方程以及各种改进，如Redlich-Kwong方程等，但是EOS方法终究只是简单的经验唯象理论。从分子相互作用出发的微观理论可以推导相应的宏观热力学性质，但是根本性的困难来自于对液体物理结构的了解，尤其是计算液体自由能的可能性，一旦液体模型建立起来，包括它的各种可能微观状态和相应的出现几率，相图就可以利用统计力学的标准程序获得。我们认为，如果从气相到液相的转变过程，结构变化发生沿着一个连续的路径，则出现在气相中的很多微观结构，对于液相状态也同样重要，所以我们重视气体团簇的寻找，它们对于估计液相物理特性，也具有实用价值。量子团簇（QCE）模型，将凝聚态分解为热力学平衡下的一组互不相同，能够反映微观层面相互作用性质的气体团簇。原则上不同的温度和压力下所选取的气体团簇集合并不必然相同。这一方法，实际上是将液相理解为由气体团簇组成的，团簇间有弱相互作用的van der Waals气体，对应于Virial展开，即是只有第二维里系数包括进来，更高阶的修正可以利用经典Cluster Expansion进行，或者直接从多体相关函数出发。目前已经有能执行基本功能的计算软件，但是功能还不很完善，我们计划彻底改进成为商业软件，以便为CO₂深埋的各种工况提供指导。

具体的计算过程需要了解分子所有可能自由度的微观动力学行为。H₂O和CO₂分子的运动包括了电子、震动、转动和平移等各种自由度，配分函数要考虑各个自由度的贡献。电子的运动，包括水分子间的氢键，CO₂分子间的Dispersion force，都是计算理论上著名的难点，需要用量子力学的方法处理，其他自由度可以用经典方法来处理。通常的密度泛函方法（DFT）是基于各向同性电子气的局域作用理论得来的，并不能很好地解决CO₂和H₂O分子的多体相互作用问题，因而不能应用在相图计算中，更精确的极化率计算是必须的，虽然它需要准确的激发态信息，因而极大地增加了计算成本。另一个显著的特征是，势能曲面（PES）上存在大量能量靠得很近的局域稳态，通常几十meV，因而熵的效应会非常显著，如何在给定温度和压力下选取合适的能反映作用本质的团簇集合是成功的关键。

我们掌握了所关心的范围内的热力学特性之后，我们就可以在下一步通过添加合适的材料来人为的改变气液两相的性质。这些材料如果能和CO₂-H₂O混合物作用，就可以通过改变它的自由能，来调整混合物的临界点，减小埋藏灌注CO₂的压力和工程操作的花销，这将降低实际CO₂深埋的工程造价，商业价值也体现在此。我们正在通过计算测试备选的材料实验特性进行筛选，最终确定理想的掺杂材料，用来达到较优的工程效果。